玉溪市红塔区飞井海水库饮用水源地水环境健康风险评价
Health Risk Assessment for Drinking Water Source of the Feijinghai Reservoir in Hongta District of Yuxi City
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Keywords:
- water environment /
- drinking water source /
- pollutant /
- health risk
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随着城市化进程的加快和经济的快速发展，环境污染尤其是城市水污染日益加剧。据相关报道，全球约有17亿人正面临着缺少饮用水的威胁，中国流经城市的河流近90%受到不同程度的污染，近3亿人的饮水安全已受到威胁[1]，饮用受污水会急性或慢性中毒，甚至诱发癌症等重大疾病[2-5]，因此，加强饮用水源地水环境健康风险评价研究迫在眉睫[6]。
健康风险评价(health risk assessment，HRA)是把环境污染与人体健康联系在一起的风险度评价指标，定量描述污染对人体产生的健康危害风险[7]。饮用水源地水环境健康风险评价主要针对水环境中对人体有害的物质[8]，确定不同污染物与人体健康间的关系，评估水源地水环境的健康风险状况[3]，可了解饮用水源地水环境健康状态，确定对人体存在健康风险的污染物种类，为饮用水源地管理和污染物治理提供依据[2]。目前，关于饮用水源方面的研究国内已有较多报道。黄奕龙等[9]研究了深圳市主要水源的环境健康危害风险；盛翼等[10]对无锡市饮用水源地水环境进行了健康分析；闫欣荣等[11]对西安市黑河地表饮用水源的水环境进行了环境健康风险评价；张光贵等[12]评价了洞庭湖区城市饮用水源地水环境健康风险。然而，对云南省玉溪市饮用水源水健康风险的评价仍未见报道。
玉溪市红塔区位于云南省中部，位于N 24°08′30″~24°32′18″、E 102°17′32″~102°41′37″，飞井海水库是玉溪市红塔区中心城区的主要饮用水源地之一，总库容1 080万m3，蓄水量为809万m3，每日供水量为5万m3。本研究对2014—2018年云南省玉溪市红塔区主要饮用水水源地飞井海水库水环境中污染物进行监测，应用美国国家环境保护局推荐的健康风险评价模型进行健康风险评价，为玉溪市主要饮用水源地水质安全保障、健康风险防控及管理提供参考依据。
1. 材料与方法
1.1 样品采集和指标测定
以玉溪市红塔区中心城区主要饮用水源地飞井海水库为研究对象，以国控点飞井海水库出水口作为采样点(图1)，按 HJ/T 91—2002 《地表水和污水监测技术规范》的要求，于 2014—2018 年每月上旬采集表层水样，采样点合计 60个水样。依据国际癌症研究机构(IARC)和世界卫生组织(WHO)规定的化学致癌物质，选取Cr6+、As和Cd进行致癌健康风险评估，选取Cu、NO3−、Fe、Mn、NH3-N和F−共6种水质指标进行非致癌健康风险评估[13]。
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图 1 玉溪市红塔区飞井海水库位置图Figure 1. The location map of Feijinghai Reservoir in Hongta District of Yuxi City1.2 指标测定
水样经0.45 μm微孔滤膜过滤，除去藻类和细菌，提高水样的稳定性。按照GB 3838—2002《地表水环境质量标准》和《水和废水监测分析方法》[14]中规定的方法进行检测，严格执行空白样、平行样、加标样及密码样等质控措施。具体为：Fe、Mn和Cu采用电感耦合等离子发射光谱法(Iris Advantage等离子体发射光谱分析仪)测定，NO3−采用离子色谱法(戴安ICS-900)测定，F−、NH3-N和Cr6+采用722S可见分光光度计测定，As采用原子荧光分光光度计(北京海光仪器有限公司，AFS-3100)测定；Cd采用原子吸收分光光度法(ICE3500火焰/石墨炉原子吸收)测定。
1.3 评价方法
1.3.1 健康风险评价模型
采用US EPA推荐的健康风险评价模型中致癌物和非致癌物健康风险评价方法[15]，该方法已被广泛用于饮用水中有毒有害物质等的健康风险评价。计算公式分别为：
$ R_i^c = \frac{{1 - \exp ( - {D_i}{q_i})}}{{70}} $
(1) $ R_i^n = \frac{{ - {D_i} \times {{10}^{ - 6}}}}{{D_{i{\rm Rf}} \times 70}} $
(2) $ {D_i} = \frac{{2.2 \times {C_i}}}{{70}} $
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目前，在饮用水之中各有毒污染物所引起的整体健康风险，假设各有毒污染物对人类健康造成的毒性作用为相加而非拮抗或协同关系，则对饮用水中污染物对人类的整体水环境总健康风险R总为[15]：
$ {R_{\text{总}}} = \sum {R_{i}^c} + \sum {R_{i}^n} $
评价参数包括化学致癌物通过饮水途径的致癌强度系数、非致癌物通过饮水途径的参考剂量和饮水暴露途径参数。参考文献[13]，Cr6+、As和Cd的致癌物强度系数分别为41、15和6.1 mg/(kg·d)；非致癌物Cu、NO3−、Fe、Mn、NH3-N和F−的DiRf分别为0.005、1.6、0.3、0.14、0.97和0.06 mg/(kg·d)。
1.3.2 风险评价标准
目前，中国对饮用水污染物最大可接受风险值还未有相关规定。国际上各大环境保护机构推荐的最大可接受风险水平为1×10−6~1×10−4 a−1，可忽略风险水平为1×10−9~1×10−7 a−1[16]；国际辐射防护委员会(ICRP)推荐的最大可接受和可忽视风险水平为5×10−5 a−1，不存在可忽视风险。通常情况下，风险值达1×10−3 a−1，危险性较高，相当于人自然死亡的概率，必须进行处理；风险值为1×10−4 a−1，存在一定危险，需进行一定的处理；风险值为1×10−7 a−1，危险性低，可一定程度对其忽略。具体风险分级为：低(<1.0×10−6 a−1)，较低(1.0×10−6~1.0×10−5 a−1)，中等(1.0×10−5~5.0×10−5 a−1)，较高(5.0×10−5~1.0×10−4 a−1)，高(>1.0×10−4 a−1)。
1.4 数据分析
采用Excel 2013对试验数据进行统计，运用SPSS 16.0软件进行Pearson相关性分析，不同处理结果用“平均数±标准误(mean±SE)”表示，低于检出限数据以1/2最低检出限进行统计处理[17]，采用Origin 8.0软件作图。
2. 结果与分析
2.1 污染物含量特征
2014—2018年飞井海水库饮用水源地水体pH值为6.0~8.8，总体水质偏碱性。由图2可知：饮用水源总体水质良好，所有指标均符合《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—2006)标准限值。参照GB 3838—2002《地表水环境质量标准》，除部分月份NH3-N的质量浓度为Ⅱ类水标准外，其余指标监测均值均能满足Ⅰ类水标准要求。水体中致癌物Cr6+、As和Cd的质量浓度分别为2.0~6.1、0.15~9.01和0.05~0.4 μg/L，非致癌物质NH3-N、F−、NO3−、Fe、Mn和Cu的质量浓度分别为12.5~359、125~226、6.75~880、0.4~91.1、0.1~20.3和0.5~7 μg/L。水体中Fe、Mn和F− 质量浓度总体呈逐年下降趋势，NH3-N呈先上升再逐渐下降的趋势，Cu、Cr6+、As和Cd的质量浓度较低且变化较小。
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图 2 2014—2018年飞井海水库水体污染物含量特征Figure 2. The pollutant content characteristics of Feijinghai Reservoir water in 2014-20182.2 污染物相关性分析
由表1可知：NH3-N和Cd之间、Cu和F−、Mn、Fe、Cd、Cr6+之间、Cr6+和Cu、F−、Fe、Mn、Cd之间、Cd和NH3-H、Cu、Fe之间、Fe和Cu、Mn、Cd、Cr6+之间均呈极显著正相关(P<0.01)，其中Cr6+和Cd的相关系数高达0.832，说明Cr6+和Cd间关系密切，污染同源性较高。NO3−与Cu、Fe、Cd、Cr6+之间均呈极显著负相关(P<0.01)，说明NO3−含量对部分金属污染物含量影响较大。
表 1 污染物的相关性Table 1. Correlation of the pollutants污染物 pollutants NH3-N Cu F− NO3− Fe Mn As Cd Cr6+ NH3-N 1 0.009 −0.221 −0.246 −0.079 −0.004 0.032 0.372** 0.318* Cu 1 0.426** −0.434** 0.471** 0.338** −0.129 0.533** 0.596** F− 1 −0.206 0.306* 0.112 −0.051 0.248 0.349** NO3− 1 −0.486** −0.149 −0.122 −0.504** −0.447** Fe 1 0.503** −0.142 0.371** 0.381** Mn 1 0.048 0.255* 0.351** As 1 −0.126 −0.145 Cd 1 0.832** Cr6+ 1 注：“**”和“*”分别表示在0.01和0.05水平上极显著和显著相关。
Note: “**” and “*” mean extremely significant and significant correlation at the 0.01 and 0.05 levels, respectively.2.3 健康风险评价
水环境健康危害的总风险为致癌物质和非致癌物质所产生的健康风险之和。根据US EPA推荐的健康风险评价模型计算，研究区饮用水源水质存在一定的健康风险。2014—2018年飞井海水库水环境总健康风险为4.1×10−5~1.3×10−4 a−1，各非致癌物健康危害风险在10−9~10−13 数量级，风险最大的是F−；3种化学致癌物(Cr6+、Cd和As)的总风险值占个人年总健康风险值的99.9%，主要致癌污染因子为Cr6+，是风险管控的重点对象(表2)。
表 2 飞井海水库健康风险评价Table 2. Health risk assessment of Feijinghai Reservoira−1 指标
indicators风险值risk value 2014 2015 2016 2017 2018 最大值max 最小值min 最大值max 最小值min 最大值max 最小值min 最大值max 最小值min 最大值max 最小值min 非致癌物
non-carcinogensCu 6.3×10−10 4.5×10−11 2.7×10−10 4.5×10−11 4.5×10−11 4.5×10−11 4.5×10−11 4.5×10−11 4.5×10−11 4.5×10−11 Fe 1.2×10−10 1.2×10−11 1.4×10−10 4.2×10−12 4.8×10−11 6.0×10−13 9.4×10−11 6.0×10−13 7.5×10−11 6.0×10−13 Mn 6.5×10−11 7.7×10−12 3.2×10−11 3.2×10−13 3.7×10−11 3.2×10−13 3.6×10−11 3.2×10−13 1.9×10−11 3.2×10−13 F− 1.7×10−9 1.1×10−9 1.4×10−9 1.0×10−9 1.3×10−9 1.0×10−9 1.1×10−9 9.4×10−10 1.3×10−9 9.7×10−10 NO3− 7.1×10−11 1.9×10−12 1.1×10−10 1.9×10−12 1.7×10−10 1.9×10−12 2.5×10−10 1.9×10−12 2.0×10−10 1.9×10−12 NH3-N 1.7×10−10 1.9×10−11 1.5×10−10 5.8×10−11 1.4×10−10 7.2×10−11 1.2×10−10 1.3×10−11 8.8×10−11 5.8×10−12 致癌物
carcinogensCr6+ 1.1×10−4 9.2×10−5 1.1×10−4 9.2×10−5 1.1×10−4 3.7×10−5 3.7×10−5 3.7×10−5 3.7×10−5 3.7×10−5 As 2.4×10−5 2.4×10−5 2.4×10−5 2.4×10−5 6.0×10−5 2.4×10−5 1.3×10−5 1.0×10−6 2.7×10−5 1.0×10−6 Cd 1.4×10−7 1.4×10−7 1.4×10−7 1.4×10−7 1.4×10−7 1.4×10−7 1.0×10−6 1.4×10−7 1.4×10−7 1.4×10−7 非致癌物 $\sum {R_i^c} \;$ non-carcinogens
$\sum {R_i^c} $ 
1.8×10−9 1.5×10−9 1.4×10−9 1.3×10−9 1.3×10−9 致癌物 $\sum {R_i^n} \;$ carcinogens
$\sum {R_i^n} $ 
1.3×10−4 1.2×10−4 1.1×10−4 4.1×10−5 6.3×10−5 总风险total risk 1.3×10−4 1.2×10−4 1.1×10−4 4.1×10−5 6.3×10−5 2.3.1 致癌物风险分析评价
由表2可知：2014—2018年，飞井海水库水体中3种化学致癌物的个人年总健康风险值为6.3×10−5~1.3×10−4 a−1，总体呈逐年下降趋势。化学致癌物质通过饮水途径所致个人平均健康风险大小顺序为Cr6+ (7.3×10−5 a−1)>As (1.6×10−5 a−1)> Cd (2.0×10−7 a−1)。As和Cd的风险值低于ICRP建议限值，Cr6+的风险值高于ICRP (5.0×10−5 a−1)，更高于瑞典环境保护署、荷兰建设和环境署以及英国皇家协会推荐的最大可接受值(1.0×10−6 a−1)，但仍低于US EPA (1.0×10−4 a−1)推荐值。结果表明：Cr6+对该水源地水体的总致癌风险贡献最大，高达81.5%。Cr6+是人体必需的微量元素，但摄入过量又会引起肾脏和肝脏受损。根据US EPA综合风险信息系统(IRIS)的分类信息，Cr6+属于A类致癌污染物。因此，Cr6+应为相关部门及居民重点关注的化学致癌物质，也是目前该地区必须重点控制的污染指标。
2.3.2 非致癌物风险评价
由表2还可知：飞井海水库水体中6种非致癌物健康危害风险的数量级均为10−9~10−13，其风险值及总风险值均远低于ICRP推荐值，基本可以忽略不计。表明水中该类污染物含量对人体不会产生非致癌慢性毒害效应，处于比较安全的范围。各非致癌污染物经饮水途径所致个人平均健康风险大小顺序为F− (1.2×10−9 a−1)>Cu (8.1×10−11 a−1)>NH3-N (7.2×10−11 a−1)>NO3− (6.6×10−11 a−1)>Fe (4.0×10−11 a−1)>Mn (1.6×10−11 a−1)。氟化物占非致癌物质总健康风险水平的80.8%，为非致癌物质健康风险的主要来源。
3. 讨论
饮用水环境健康风险评价是将水环境污染与人体健康相联系，定量描述水环境中污染物对人体健康的危害效应，在已暴露条件下估计危害健康效应发生的概率及在空气、水和食品中某种有毒物质可接受浓度的建议值[18]。本研究中飞井海水库水体中污染物健康风险为Cr6+ > As > Cd > F− > Cu > NH3-N > NO3− > Fe > Mn，表明致癌重金属元素Cr6+、As和Cd通过饮水途径对人群健康所产生的危害十分严重，尤其是Cr6+对飞井海水库饮用水源地总致癌风险占81.5%。有研究表明：重金属是饮用水源地健康风险的主要来源[19-20]，主要通过工农业生产活动或生活污水排放、受污染河流底泥的释放以及大气的干湿沉降等方式进入水体，具有高稳定性、难降解、累积性和毒性等特性[21]，并能通过皮肤接触、饮水和食物链等途径直接或间接地威胁人体健康[22-25]。飞井海水库属平原型水库，淹没面积大，淹没区土壤有机质积存，库区周边无污染工厂，分布多个村庄、单位、餐饮和养殖点，重金属Cr6+、As和Cd致癌风险主要来自于人类的各种活动以及地球化学过程。黄冠星等[26]研究表明：元素间存在显著或极显著的相关性，说明这些元素可能是复合污染关系或者同源关系。本研究中，Cu与F−、Mn、Fe、Cd和Cr6+之间，Cr6+与Cu、F−、Fe、Mn和Cd之间存在极显著正相关(P < 0.01)，说明这些指标之间具有相似的地球化学性质或具有一定同源性。
2014—2018年飞井海水库水环境总健康风险为4.1×10−5~1.3×10−4 a−1，不同年份间的变化较小，水质总体良好，水中常规污染物慢性暴露对人体健康的风险极低。本研究水体中致癌物的健康风险水平在10−5~10−4 a−1之间，即5年中每年饮水者都有十万分之四到五以上可能会因饮水导致疾病或死亡[27]，根据US EPA规定，此风险水平为小型人群可接受的风险水平而不符合社会人群可接受的风险水平[28]，非致癌物质个人年健康风险在1.3×10−9~1.8×10−9 a−1之间，健康风险较低，说明飞井海水库水体中化学致癌物的风险值远高于非化学致癌物，这与余葱葱等[13]的研究相一致。
飞井海水库水体中重金属Fe含量远高于Cr6+，但Fe个人健康风险为4.0×10−11 a−1，远低于ICRP推荐的最大可接受风险水平(5×10−5 a−1)，达到荷兰建设和环境保护局推荐的可忽略风险水平(1×10−8 a−1)；而Cr6+个人健康风险达7.3×10−5 a−1，超过ICRP推荐的最大可接受风险水平，成为健康风险的主要来源，说明含量高的金属引起的健康风险水平不一定高，这主要与不同元素的毒性有关[29]。水环境健康风险评价包括有毒污染物通过直接接触、摄入水体中食物和饮水3种暴露途径对人体健康造成的危害，本研究评价仅考虑水源地部分污染物质通过饮水途径导致的健康风险，没有考虑其他污染物和与皮肤接触、辐射等途径引起的健康风险，低估了实际饮用水水源地对人体的健康风险[30-31]。此外，水环境健康风险评价模型中涉及多个参数，其中污染物浓度、人体单位体质量、日均饮水量以及暴露时间等不确定性因素将会影响健康风险水平的高低。这些问题将在进一步的研究中进行探索和改进。
4. 结论
(1)飞井海水库水源地水质较好，污染物浓度低，水体中除NH3-N符合Ⅱ类水标准外，Cr6+、As、Cd、F−、NO3−、Cu、Mn和Fe含量均符合Ⅰ类水标准，可作为城市生活饮用水源。
(2) NH3-N和Cd之间，Cu与F−、Mn、Fe、Cd和Cr6+之间，Cr6+与Cu、F−、Fe、Mn和Cd之间均呈极显著正相关(P < 0.01)，其中Cr6+和Cd的相关系数高达0.832，说明Cr6+和Cd之间污染同源性较高；NO3−与Cu、Fe、Cd和Cr6+之间则呈极显著负相关关系(P < 0.01)。
(3) 2014—2018年，飞井海水库水体个人年总健康风险值为4.1×10−5~1.3×10−4 a−1，整体呈现逐年下降趋势，化学致癌物的风险值远高于非化学致癌物，3种化学致癌物中Cr6+的年风险值最大，As次之，Cd最小，表明Cr6+为研究区需首要控制的污染物。非化学致癌物的风险值远低于建议限值，不是主要风险物。
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图 1 玉溪市红塔区飞井海水库位置图
Figure 1. The location map of Feijinghai Reservoir in Hongta District of Yuxi City
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图 2 2014—2018年飞井海水库水体污染物含量特征
Figure 2. The pollutant content characteristics of Feijinghai Reservoir water in 2014-2018
表 1 污染物的相关性
Table 1 Correlation of the pollutants
污染物 pollutants NH3-N Cu F− NO3− Fe Mn As Cd Cr6+ NH3-N 1 0.009 −0.221 −0.246 −0.079 −0.004 0.032 0.372** 0.318* Cu 1 0.426** −0.434** 0.471** 0.338** −0.129 0.533** 0.596** F− 1 −0.206 0.306* 0.112 −0.051 0.248 0.349** NO3− 1 −0.486** −0.149 −0.122 −0.504** −0.447** Fe 1 0.503** −0.142 0.371** 0.381** Mn 1 0.048 0.255* 0.351** As 1 −0.126 −0.145 Cd 1 0.832** Cr6+ 1 注：“**”和“*”分别表示在0.01和0.05水平上极显著和显著相关。
Note: “**” and “*” mean extremely significant and significant correlation at the 0.01 and 0.05 levels, respectively.
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表 2 飞井海水库健康风险评价
Table 2 Health risk assessment of Feijinghai Reservoir
a−1 指标
indicators风险值risk value 2014 2015 2016 2017 2018 最大值max 最小值min 最大值max 最小值min 最大值max 最小值min 最大值max 最小值min 最大值max 最小值min 非致癌物
non-carcinogensCu 6.3×10−10 4.5×10−11 2.7×10−10 4.5×10−11 4.5×10−11 4.5×10−11 4.5×10−11 4.5×10−11 4.5×10−11 4.5×10−11 Fe 1.2×10−10 1.2×10−11 1.4×10−10 4.2×10−12 4.8×10−11 6.0×10−13 9.4×10−11 6.0×10−13 7.5×10−11 6.0×10−13 Mn 6.5×10−11 7.7×10−12 3.2×10−11 3.2×10−13 3.7×10−11 3.2×10−13 3.6×10−11 3.2×10−13 1.9×10−11 3.2×10−13 F− 1.7×10−9 1.1×10−9 1.4×10−9 1.0×10−9 1.3×10−9 1.0×10−9 1.1×10−9 9.4×10−10 1.3×10−9 9.7×10−10 NO3− 7.1×10−11 1.9×10−12 1.1×10−10 1.9×10−12 1.7×10−10 1.9×10−12 2.5×10−10 1.9×10−12 2.0×10−10 1.9×10−12 NH3-N 1.7×10−10 1.9×10−11 1.5×10−10 5.8×10−11 1.4×10−10 7.2×10−11 1.2×10−10 1.3×10−11 8.8×10−11 5.8×10−12 致癌物
carcinogensCr6+ 1.1×10−4 9.2×10−5 1.1×10−4 9.2×10−5 1.1×10−4 3.7×10−5 3.7×10−5 3.7×10−5 3.7×10−5 3.7×10−5 As 2.4×10−5 2.4×10−5 2.4×10−5 2.4×10−5 6.0×10−5 2.4×10−5 1.3×10−5 1.0×10−6 2.7×10−5 1.0×10−6 Cd 1.4×10−7 1.4×10−7 1.4×10−7 1.4×10−7 1.4×10−7 1.4×10−7 1.0×10−6 1.4×10−7 1.4×10−7 1.4×10−7 非致癌物 $\sum {R_i^c} \;$ non-carcinogens$\sum {R_i^c} $ 1.8×10−9 1.5×10−9 1.4×10−9 1.3×10−9 1.3×10−9 致癌物 $\sum {R_i^n} \;$ carcinogens$\sum {R_i^n} $ 1.3×10−4 1.2×10−4 1.1×10−4 4.1×10−5 6.3×10−5 总风险total risk 1.3×10−4 1.2×10−4 1.1×10−4 4.1×10−5 6.3×10−5
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